光电化学(PEC)太阳能水分解技术是将太阳能转化为氢能的有效手段。赤铁矿(α-Fe2O3)由于其较小的带隙(2.1~2.2 eV)、优异的稳定性以及较高的理论STH效率而成为理想候选材料。然而,Fe2O3的空穴扩散长度短、寿命短、水氧化过电位大,导致其PEC性能较低。通常,采用元素掺杂、氧空位工程、同质结构筑、助催化剂装饰/表面钝化等策略解决半导体电荷传输慢、过电位高等问题,提高其PEC性能。然而,如何延长载流子迁移寿命,提高半导体STH值仍然面临着巨大挑战。
为此,我校化学化工学院和能源材料化学研究院武利民教授和王蕾教授课题组报道了采用单原子Pt掺杂一维纳米带结构α-Fe2O3增强半导体体相载流子浓度,构筑Pt-O-Fe键降低深能级缺陷态密度,抑制深能级缺陷引起的载流子复合,显著提高半导体PEC性能和起始电位。与传统元素掺杂相比,单原子锚定的α-Fe2O3在模拟太阳光照射下,半导体光电流值提高近两倍。相关工作于5月8日在线发表在Nature Communications上。
要点1. α-Fe2O3的单原子Pt掺杂诱导较少的电子捕获位点,增强载流子分离能力,提高体相结构中的电荷转移寿命以及提高半导体/电解质界面处的电荷载流子注入效率。进一步引入表面氧空位抑制载流子复合,促进表面反应动力学。
要点2. 优化条件下的SAs Pt:Fe2O3-Ov光电阳极在1.23和1.5 VRHE下的光电流密度分别为3.65和5.30 mA cm−2,其HC-STH值为0.68%。这项研究展示了原子级尺度上设计光电催化半导体的有效策略。
我校化学化工学院2020级博士研究生高瑞廷为第一作者,武利民教授、王蕾教授、贺进禄研究员为共同通讯作者。该工作得到科技部重点研发计划“纳米专项”、国家自然科学基金、内蒙古自治区草原英才计划、内蒙古大学青年科技英才培育等项目的支持。